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贺德华, 刘树强, 宋月芹, 李展平
高等学校化学学报,2009,30(1):106~112,-0001,():
分别采用柠檬酸络合法和直接分解法制备了Cr2O3催化剂,采用XRD,BET,TPR,XPS,TEM和TGA表征了催化剂的物理化学性质,在常压固定床石英管(内径5mm)反应器中考察了Cr2O3催化剂对甲烷部分氧化反应的催化性能。在500~750℃,V(CH4):V(O2)=2,空速12×l04 h-1的条件下,O2几乎完全转化,CH4转化率及Hz和CO选择性随着温度的升高而增加。700℃下CH4转化率及H2,CO选择性随着空速(6,0×104~24×104h-1)的升高而增加。在500 h稳定性实验中,随着反应时间的延长,CH4转化率及H2,CO选择性缓慢下降,XRD,TFM和BET结果表明,催化剂的活性下降与烧结和团聚有关,TGA分析表明催化剂具有良好的抗积炭性,通过CH4脉冲反应,推测住反应过程中CO,H2,CO2和H2O是直接生成的。
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【期刊论文】Rh/SiO2催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应机理的研究
晁自胜, 严前古, 吴延华, 杨乐夫, 罗春容, 翁维正, 万惠霖
Journal of Natural Gas Chemistry Vol. 9 No.1 2000,-0001,():
运用TPSR、TR-FTIR和化学捕获技术(CH3I作捕获剂),探讨了Rh/Si02催化剂上的POM反应机理,由此提出热分解氧化机理,认为CHx(x=l~3)和CHxO(x=1~3)可能是反应物种。
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【期刊论文】甲烷为燃料的固体氧化物燃料电池阳极反应的研究进展
丁信伟, 由宏新, 毛晓峰, 阿布里提·阿布都拉
现代化工,2003,23,8~10,-0001,():
介绍了甲烷为燃料的固体氧化物燃料电池中不同类型的阳极反应,对直接电化学氧化、蒸汽重整、部分氧化、氧化耦合等阳极过程的反应特点、电性能和材料要求进行了重点评述,并指出了阳极积碳、反应机理、阳极过程热平衡等有待进一步探索的问题。
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【期刊论文】反应条件对Mo2C/Al2O3催化的POM制合成气的影响
季生福, 朱全力, 杨建, 季生福*, 王嘉欣, 汪汉卿
分子催化,2003,17(5):363~366,-0001,():
考察了反应温度、气体空速和进料中CH4∶O2比值对Mo2C/Al2O3催化的POM反应制合成气的影响。结果发现较高的温度具有较高的甲烷转化率、CO和H2的选择性;而在较低的温度下,对CO的选择性比对H2的影响更大。反应气体的空速较小时对于甲烷的转化率、CO和H2的选择性是有利的;而在较高的气体空速下,氢气的选择性则更低。进料中CH4∶O2 比值稍高于2∶1时有利于获得高的甲烷转化率、CO和H2的选择性,并且还可以增加催化剂的稳定性。当CH4∶O 2比值低于2∶1时,甲烷转化率、CO和H2选择性随反应的进行急剧下降,而当此比值调整到高于2∶1时,转化率和选择性都可以得到恢复。
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【期刊论文】Mo2C/Al2O3催化剂用于甲烷部分氧化(OMF)制合成气的研究
季生福, 朱全力, 杨建, 季生福), 王嘉欣, 汪汉卿
分子催化,2003,17(2):118~123,-0001,():
制备了一系列不同Mo2C担载量的Mo2C/Al2O3催化剂,利用微型固定床反应器对其POM反应进行了活性评价,并采用XRD、SEM和BET等方法进行了结构表征。实验结果表明,纯Mo2c催化剂在反应初期有较高的CH4转化率,但CO和H2的选择性很低,随着反应时间的增加,CH4转化率急剧下降,Mo2C担载量小于24.8%的摧化剂,随担载量增加,CH4转化率明显升高。同时,随着反应时间的增加,CH4转化率有所下降,CO和H2的选择性则明显升高。Mo2C担二项式国量在35.4~42.5%的摧剂,具有好的CH4转化率和CO、H2选择性,但担载量过高时,CH4转化率会随反应时间的增加而下降。结构表征表明,未担载的和担载的碳化物催化剂均为β-Mo2C,担载量小于10.6%,Mo2C高度分散于Al2O3表面,担载量较高时,Mo2c颗粒变大,比表面减少。
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