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2009年11月24日

【期刊论文】纳米二氧化锆催化剂上一氧化碳加氢合成异丁烯

贺德华, 李映伟, 袁余斌, 程振兴, 朱起明

催化学报,2002,23(2):18~190,-0001,():

摘要

考察了纳米ZrO2的制备方法及Al203和KOH助剂的添加对ZrO2催化CO加氢合成异丁烯反应的影响。纳米ZrO2的制备方法对ZrO2的物理性质和催化性能有较大的影响。用超临界流体干燥法干燥并在流动N2气氛中焙烧制得的ZrO2催化剂对异丁烯具有较高的选择性。Al203和KOH助剂表现出非常优良的助剂效应,在大幅度提高催化剂对i-C4烃选择性的同时保持了和ZrO2同样高的催化活性。催化剂的酸碱性表征结果表明,酸碱性对催化剂的催化性能影响很大,催化剂上适宜的酸碱数量和酸碱比例是影响其催化CO加氢合成异丁烯性能的非常重要的因素。

关键词: 纳米催化剂,, 二氧化锆,, 一氧化碳,, 加氢,, 异构合成,, 异丁烯,, 酸碱性,, 助剂

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2009年11月24日

【期刊论文】Mo/ZrO2催化剂上甲烷选择氧化制甲醛

贺德华, 张昕, 张启俭, 叶青, 徐柏庆, 朱起明

催化学报,2003,24(1):22~26,-0001,():

摘要

制备了一系列甲烷选择氧化制甲醛的Mo/ZrO2,催化剂。采用催化剂性能评价、BET比表面积测定、XRD、共焦显微激光拉曼光谱、H2-TPR和XPS等方法研究比较了不同Mo担载量催化剂的性能及其结构和性质。实验结果表明:Mo/ZrO2,催化剂具有催化选择氧化甲烷制甲醛的性能,且对甲醛有较高的选择性。在所考察的范围内,随着催化剂Mo担载量的增加,甲烷的转化率增加,甲醛的选择性增加,甲醛的比活性增加,随着反应温度的升高,甲烷的转化率增加,甲醛的选择性降低,甲醛比活性升高。Mo/ZrO2催化剂中主要含有ZrO2,和Zr(MoO4)2。催化剂的性能和性质与催化剂中Zr(MoO4)2的性质密切相关。随着Mo担载量的增加,Zr(MoO4)2晶粒尺寸增大,并且其含量增加;ZrO2晶粒尺寸基本不变。Zr(MoO4)2晶粒尺寸增大和含量增加导致催化剂的比表面积降低,使甲烷选择氧化生成甲醛的钼氧物种增多,催化剂的还原温度升高和表面Mo的配位不饱和程度降低。从而使得Mo含量较高的催化剂(12%Mo/ZrO2)具有较高的甲烷选择氧化生成甲醛的活性。

关键词: 甲烷,, 选择氧化,, 甲醛,, 超细氧化物,, 钼,, 二氧化锆,, 负载型催化剂

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