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贺德华, 刘树强, 宋月芹, 李展平
高等学校化学学报,2009,30(1):106~112,-0001,():
-1年11月30日
分别采用柠檬酸络合法和直接分解法制备了Cr2O3催化剂,采用XRD,BET,TPR,XPS,TEM和TGA表征了催化剂的物理化学性质,在常压固定床石英管(内径5mm)反应器中考察了Cr2O3催化剂对甲烷部分氧化反应的催化性能。在500~750℃,V(CH4):V(O2)=2,空速12×l04 h-1的条件下,O2几乎完全转化,CH4转化率及Hz和CO选择性随着温度的升高而增加。700℃下CH4转化率及H2,CO选择性随着空速(6,0×104~24×104h-1)的升高而增加。在500 h稳定性实验中,随着反应时间的延长,CH4转化率及H2,CO选择性缓慢下降,XRD,TFM和BET结果表明,催化剂的活性下降与烧结和团聚有关,TGA分析表明催化剂具有良好的抗积炭性,通过CH4脉冲反应,推测住反应过程中CO,H2,CO2和H2O是直接生成的。
三氧化二铬, 甲烷部分氧化, 合成气, 晶格氧, 脉冲反应
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【期刊论文】CuO-La2O3/ZrO2催化剂催化乙醇水蒸气重整制氢
贺德华, 吴洪达,
石油化工,2006,35(12):1134~1142,-0001,():
-1年11月30日
采用氨水沉淀法和浸渍法制备了复合氧化物催化剂CuO-La2O3/ZrO2(简称Cu-La/ZrO2催化剂),研究了Cu-La/ZrO2催化剂在乙醇水蒸气重整制氢反应中的催化性能。用N2吸附-脱附、透射电子显微镜、X射线衍射、X射线光电子能谱对试样进行了表征。Cu-La/ZrO2催化剂为单斜晶相结构的纳米晶粒,Cu物种高度分散在ZrO2载体表面,Cu-La/ZrO2催化剂经还原后,Cu物种主要以Cu2O形式存在,反应后Cu物种主要以单质形式存在。Cu-La/ZrO2催化剂对乙醇水蒸气重整反应有较高的活性和选择性。在乙醇与水的摩尔比1:6.33、乙醇水溶液进料量0.1mL/min、Cu-La/ZrO2催化剂用量500mg的条件下,反应温度723 K时乙醇转化率为78%~88%,气相产物中H2的摩尔分数约为75%,CO摩尔分数小于1%,CH4摩尔分数约为l%;反应温度773 K时,乙醇转化率可达98%。
乙醇, 水蒸气, 重整, 制氢, 催化剂, 氧化铜, 氧化镧, 氧化锆
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【期刊论文】CuO/La2O3-ZrO2催化剂的制备及其在乙醇水蒸气重整制氢中的性能
贺德华, 吴洪达,
石油化工,2007,36(4):334~342,-0001,():
-1年11月30日
用氨水共沉淀法制备了La2O3-ZrO2复合氧化物载体,用浸渍法制备了CuO/La2O3-2rO2催化剂;用N2低温吸附-脱附和X射线衍射技术对试样进行了表征;考察了CuO/La2O3-ZrO2催化剂在乙醇水蒸气重整制氢反应中的活性。实验结果表明,La含量较低的CuO/La2O3-ZrO2催化剂为具有四方晶相结构的纳米晶粒,比表面积较大;CuO/La2O3-ZrO2催化剂在乙醇水蒸气重整制氢反应中表现出良好的催化活性,气相产物中H2含量较高;La2O3含量影响CuO/La2O3-ZrO2催化剂的活性。在反应温度773K、乙醇与水的摩尔比1:6.33、乙醇水溶液进料量O.l mL/min的条件下,采用n(Cu):n(La):n(Zr)=1:0.5:6.5、673 K焙烧的CuO/La2O3-ZrO2为催化剂,乙醇转化率为94%,气相产物中H2的摩尔分数为69%、co的摩尔分数小于0.5%。
乙醇, 水蒸气重整, 氢气, 催化剂, 氧化铜, 氧化镧, 氧化锆
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【期刊论文】Cu/ZrO2催化剂上乙醇水蒸气重整反应的研究I催化剂性能及其制备参数的影响
贺德华, 王晖, 董国利
燃烧化学学报,2005,33(3):344~350,-0001,():
-1年11月30日
研究了Cu/ZrO2催化剂在乙醇水蒸气重整反应中的催化性能。用常规沉淀法、醇凝胶法制备了ZrO2载体;用浸渍法或共沉淀法制备了Cu/ZrO2催化剂。考察了ZrO2载体的制备方法以及Cu/ZrO2的制备参数对催化剂性能的影响。采用BET、XRD、TEM及XRF等方法对催化剂的比表面积、孔容、晶相、表面形貌以及活性组分等进行了表征。同时,制备并比较了Ni/ZrO2、Cu/10MgO-90ZrO2和Cu/10CaO-90ZrO2催化剂的性能,考察了活性组分Cu、Ni的差异以及ZrO2载体的影响。在Cu/ZrO2催化剂(Cu的质量分数为8%)上,500℃~600℃乙醇转化率达到98%~100%、H2选择性为2.0~2.6(摩尔比)。Cu/ZrO2与Ni/ZrO2机械混合有助于H2选择性的提高。在催化剂载体中添加MgO、CaO碱性物质可以使H2选择性提高1.3倍~2.0倍。浸渍法制备的Cu/ZrO2催化剂的性能优于共沉淀法。
Cu/, ZrO2催化剂, 乙醇, 水蒸气重整, 氢气
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【期刊论文】Mo/La-Co-O催化剂上甲烷选择氧化制甲醇反应
贺德华, 张昕, 张启俭, 叶青, 徐柏庆, 朱起明
催化学报,2003,24(4):305~311,-0001,():
-1年11月30日
制备了一系列Mo/La-Co-O催化剂,考察了催化剂对甲烷选择氧化制甲醇反应的催化性能,并用BET,XRD,LRS,H2-TPR和XPS等技术研究了催化剂的结构和性质,结果表明,在n(CH4):n(O2):n(N2)=10:1:1,SV=14.4L/(gh),p=4.2MPa和θ=420℃的反应条件下,7%Mo/La-Co-O催化剂表现出较好的催化性能,甲醇选择性为60%,甲醇收率为6.7%。Mo负载于La-Co-O上以后,Mo-O物种以无定形的状态存在于La-Co-O表面,并与La-Co-O发生相互作用。Mo的负载量影响Mo-O物种的结构及催化剂的性质,催化剂的还原性和表面O-/O2-比影响催化剂上甲烷选择氧化制甲醇反应的性能.
甲烷,, 选择氧化,, 甲醇,, 氧化钼,, 氧化镧,, 氧化钴
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