This Account focuses on the recent development of interfacemediated growth of monodispersed nanostructures in our laboratory. By rationally tuning the chemical reactions at various gas–liquid, solid–solid, liquid–liquid, and liquid–solid–solution interfaces, we could readily synthesize nanostructures such as hollow microspheres, core–shell nanoparticles, and monodispersed nanocrystals. These advances in interface-mediated synthesis could lead to progress in the development of nanocrystal crystallography and encourage some more unique and exciting research and applications to nanoscience and nanotechnology.